辛那赫里布在公元前704年登上王位后，窥测时机企图重返巴比伦的梅罗达克·巴拉丹在盟国埃兰的支持下，回到巴比伦，宣布巴比伦恢复独立。辛那赫里布绝不容忍迦勒底人和埃兰控制巴比伦，于是亲率大军，直扑巴比伦。埃兰分兵一部驻守巴比伦东部屏障库塔城，把主力部队及迦勒底、阿拉美亚和阿拉伯等国联军布置在东南古城基什，这样便对进攻巴比伦的亚述军形成了南北夹击的钳形阵势。辛那赫里布识破了这一意图，派精悍部队一支奔往基什，阻敌主力北上，自己率军弃巴比伦而不顾，猛攻库塔，全歼守军。然后他火速南下基什，增援正在平原上苦战数倍于己的、即将瓦解的阻击部队。一场搏杀，联军败北，亚述军攻入巴比伦城。巴比伦三度归属亚述。
接着在公元前701年，辛那赫里布又挥师西向，去镇压巴勒斯坦和腓尼基的叛乱。公元前700年，辛那赫里布率军来到西方时，叙利亚和巴勒斯坦各国国王们闻风而降，只有犹太国王希西家凭借其强大实力和埃及作后援，决意要与亚述周旋到底。
辛那赫里布再次采用迂回战术，先占犹太的侧翼阿什克龙城，击溃远来的埃及援兵，再攻占埃克隆，然后兵分数路围攻耶路撒冷。这时亚述军内发生瘟疫，于是和犹太停战，保全了耶路撒冷。
当辛那赫里布在西方作战时，迦勒底人又发动叛乱。为了彻底消灭迦勒底的力量，辛那赫里布于公元前694年决心远征在埃兰的梅罗达克·巴拉丹的余部。亚述战士在海军的配合下，攻占了一些迦勒底殖民点和埃兰城镇。可是埃兰国王哈鲁苏却率军攻入了巴比伦。不久，埃兰发生内乱，辛那赫里布乘机出兵侵入埃兰。但顽强的埃兰人却联合阿拉美亚人、迦勒底人和亚述东方的3个行省，组成反亚述联军，在公元前691年向亚述杀来。辛那赫里布率军在哈鲁城迎战。
铭文以自述形式对辛那赫里布在哈鲁大战中的行动描述说:敌人\"像一群群遮天蔽地的蝗虫\"，\"他们脚踏起的尘土，像暴风雨之前的蔽开浓云\"。\"我身穿战袍，戴着王盔--这是我军胜利的标志;我愤怒地乘着我的战车，把敌人纷纷撞倒。我一手握阿述尔神给我的弓，一手持尖锐的长矛，高声大呼，如春雷滚滚。我像雷神一样咆哮着，怒吼着，抵挡住敌人的攻势，成功地包围了敌人。埃兰军的'图尔坦'(军队司令官的称号--作者)和其他的贵族身佩金剑，手戴闪闪发光的金镯，我急速杀死他们，像割绳子般砍断他们的喉咙和手臂。\"铭文声称亚述杀伤敌军人。但亚述也伤亡惨重。亚述人未能夺取巴比伦，只好退军尼尼微稍作休整。公元前689年，埃兰发生内乱，辛那赫里布又乘机攻打巴比伦，亚述第4次占领巴比伦。
公元前681年，辛那赫里布被杀死，其子阿萨尔哈东继承王位，对内实行怀柔统治政策，对外又战胜米底和埃及等国，使帝国版图又有扩大。
帝国的极盛与灭亡。
公元前669年，阿萨尔哈东在远征埃及的途中病死，其子阿述尔巴尼拔(公元前668-前631年)即位。到阿述尔巴尼拔时期，步兵又有新的变化。弓箭手和长矛手都各自分类，即轻装的和重装的。轻装弓箭手如同辛那赫里布时期的轻装弓箭手，头束发带，朴素的紧身衣，宽腰带和短裙。所不同的只是他们没有遮身的垂饰和便鞋。重装弓箭手也类似于辛那赫里布时期的重装弓箭手。长矛手唯一的新装备是盾。旧式的凸面椭圆盾较少使用，多半使用一种底部平直而顶部呈圆形的盾。轻装矛手使用同种样式的盾，只是不是金属盾，而是柳条盾。步兵到这时除了长矛手和弓箭手以外，还出现了投掷手、锤矛手和战斧手。锤矛手和战斧手的服装同重装矛手的服装完全相同，说明他们已是步兵中的主要兵类。
阿述尔巴尼拔继承父志，率军远征埃及，直捣底比斯城，大肆掠抢并毁灭了这座城市。但到公元前655年，埃及又摆脱亚述控制而获得独立。这时亚述尽全力打击最后一个也是最顽强的敌人埃兰。几经征伐，阿述尔巴尼拔终于在公元前639年攻陷埃兰首都苏撒，平定了埃兰全境。至此，亚述帝国达到最大的版图。拥有西亚全境并暂时占领埃及，东临伊朗高原，西抵地中海滨，北达高加索，南接尼罗河，这是世界古代史上空前的大帝国。
但是亚述帝国是建立在军事征服的基础上，因而是不稳定的、暂时的。亚述帝国达于极盛之时，同时又是其强弩之末之时。各被征服地区的反亚述斗争正积蓄力量准备再起，埃及首先恢复独立，小亚细亚兴起吕底亚王国，尤其是伊朗高原出现了米底人新国家，连续4次反抗亚述的巴比伦迦勒底人也逐渐恢复其实力。因此，阿述尔巴尼拔死后不久，米底人和迦勒底人联合进攻亚述，帝国急剧衰落。迦勒底人乘机建立巴比伦第六王朝，恢复独立，并联合米底人于公元前614年攻克亚述古都亚述，公元前612年夺取亚述新都尼尼微，亚述帝国就此灭亡了，亚述被并入了新巴比伦王国的版图。
亚述人的军事特点
亚述帝国历代诸王都积极奉行穷兵黩武的对外侵略扩张的政策，年复一年，无休止地对其周邻诸国用兵。对亚述统治者来说，打仗就是一切。因此在长期的战争中，亚述人形成了自己的军事特点。奉行侵略扩张政策的亚述，作战大都采取强大的、闪电式的进攻战术，快速和突击成了亚述人军事战术的主要内容。亚述军队进军神速，根本不给敌人以战斗准备时间，总是竭力进攻，在敌人尚未醒悟的时候，就以果断、迅猛和突击结束战斗。
在军事组织上，到提格拉特帕拉沙尔三世时代，亚述人已放弃了过去的混乱无章的群体作战，而代之以战车兵、骑兵、步兵等主力部队和工兵、辎重兵等辅助部队协同作战。协同作战在举行庞大的军事行动中非常重要。亚述军事发展到辛那赫里布时代，亚述已开始采用多兵种的密集方阵。在方阵中充分发挥各兵种的作用，装备最好的部队布置在前方，以增加进攻的锐势，把弱兵和没有完善护卫装备的部队部署在后方。方阵不仅在亚述，而且以后在波斯、希腊、罗马的战争中都发挥了巨大的功能。